Buena pregunta, porque he buscado antes de ir a la región del Cáucaso del año pasado y no pude encontrar mucho. Afortunadamente, tengo la respuesta a tu pregunta.
Hice Tbilisi–Yerevan de ida y vuelta en minibus (marshrutka). Los Minibuses son grandes, se las recomiendo. Están bastante rápido, barato, y es cómo hacen los lugareños. Además, el paisaje entre las dos ciudades es absolutamente hermoso.
Hay minibuses para Ereván en el Ortachala de la estación, sólo puede aparecer allí a una hora razonable (primeras horas de la tarde o antes, creo), y los microbuses por lo general salen cuando están llenos o dentro de ~2h. (Su kilometraje puede variar) En mi caso, llegué a las 9:50, y salimos a las 11:25.
También he aterrizado en Avlabari en mi camino de regreso, por lo que puede haber salidas también. (Lo he hecho en la partida es simplemente pedir a un conductor de taxi y me llevaron a la Ortachala de la estación.)
Ortachala de la estación se puede encontrar en: 1 Dimitri Julia San, Tbilisi (Coordenadas: 41.6752119, 44.8332579)