Los ciudadanos de Países del Anexo I de la UE debe poseer un visado para entrar en el territorio de un Estado miembro. India es un país del Anexo I. Mientras que los ciudadanos de los países del Anexo II de la UE (la lista aparece al final del documento anteriormente enlazado) pueden entrar sin visado.
España es miembro de la UE. Por tanto, debe solicitar y obtener un visado antes de viajar. Dado que España parece ser su principal (o único) destino, debe obtener este visado de España.
Tener el ILR del Reino Unido no te permite entrar en la UE sin visado, pero proporcionará alguna prueba al examinador del visado de que tienes lazos fuera de España y de la UE, y por lo tanto será más probable que salgas a tiempo.
EDITAR 2-19-2022
Aunque en esta respuesta se habla de la UE, sería más exacto referirse al Espacio Schengen, ya que las normas del Acuerdo de Schengen (y no la Unión Europea) controlan las entradas y los visados a los países de Schengen. Schengen incorpora y aplica las listas del "Anexo" de la UE.