De hecho, esa es una solución recomendada por el albergue "Casa Tranquilo". Hay esta intersección llamada "La Irma", nombrada así por la gasolinera en el cruce de la ruta 1 (entre Puntarenas y Liberia) y la ruta 145 (que conduce a Tilaran).
Como está escrito en los horarios enlazados por el albergue y el que encontró @pnuts de la junta de turismo, hay autobuses entre Puntarenas y Liberia que paran en esta intersección. Sin embargo, es difícil predecir a qué hora llegará.
Según esto, el autobús tarda 3 horas en enlazar Puntarenas con Liberia y el primero sale a las 5AM, por lo que supongo que puedes esperar que pase por la intersección entre las 6 y 7 AM (y el segundo vendrá 30 minutos después). Dado que tu autobús desde Monteverde salió a las 4.20 AM y que, según estos horarios de autobuses, se tarda 3 horas en enlazar Monteverde y Puntarenas, supongo que llegarás a la intersección entre las 5.30 y 6.30 AM. Así que probablemente no esperarás mucho allí (supongo que como máximo 1 hora), dependiendo de cuándo pasen los autobuses.
Hay otras opciones, de acuerdo con el horario de la junta de turismo. Puedes ir a Tilaran, lo cual lleva 2h30 y el primer autobús sale a las 4.30 AM. Desde allí, puedes tomar un autobús a Cañas a las 8 o 9 AM, llegando allí 30 minutos después. Te tomará otras 2 horas llegar a Liberia, saliendo a las 8.30 o 9.40 AM.